Най-старото име на острова, което се споменава в изворите е Αμμουλιανή ή Αιμυλιανή. Според някои автори на острова е управлявал римски владетел на име Емилиос (Αιμύλιος), който построил дворец в североизточната му част където се намира днес пристанището. Първите бежанци, които идват от Мала Азия свидетелстват, че е имало руини от големи сгради пред изхода на пристанището с дължина около 50 м. и ширина 20 м. Голяма част от руините е използван за построяването на църквата “Св. Николай” и други сгради. В единия ъгъл на храма, близо до олтара има мраморен камък на който е написан думата “ΑΣΚΛΗΠΙΕΙΟ”. На Аликес са открити мраморни късове и съдове, които свидетелстват, че на остров Амулиани се е строяло още от класическата епоха. През годините Амулиани е бил обект и на пиратски нашествия, като естествените пристаниша в западната част на острова (Карагаци – Аликес – Турското пристанище) предлагали защита за подобни групи.
Жителите на остров Амулиани са потомци на малоазийски гърци, прогонени от Турция през 1922 г. Стопанисвал го Ватопедският манастир на Атон, който в последствие го дарил на бежанците  от островите на Протопонтида (Галими, Мармара, Пасалимани, Скупия). На острова имало 2-3 монаси от Света гора и няколко работници (от Йерисос), които се занимавали с обработване на ниви, паша и събиране на маслини. Първите жители, които стъпват на острова през декември 1924 г.  били около 50 семейства от Пасалимани. Те създават първото селище на острова. Първите населени места представлявали калугерските метохи, конюшните, църквата и стаите, в които са живеели работниците. Няколко месеца по-късно -първите месеци ил от пролетта на 1925 г. до септември същата година идва втората вълна бежанци, този път от Галими. Проблемите с настаняването нараствали. Заселването на острова продължава през цялата 1925 г. и 1926 г. със семейства от Скупия, Мармара, Измир, Истанбул…Мнозинството от жители на Амулиани било от бежанци от Галими (село на остров Мармара) и от селата Пасалимани и Скупия (от остров Алони). Официално Амулиани е признат за община през 1931 г. През 1935 г. на острова вече имало 595 жители. Населението носи със себе традициите на своите родители, като по този начин донася и риболова, който се превръща в основно занимание на жителите на Амулиани. Oт 1974 г. туризмът започва да се превръща във втория водещ отрасъл за икономиката на острова. Започват да се строят нови къщи  хотели и това отваря нови възможности за Амулиани, а хората напуснали острова се завръщат отново.